催化反應工程（華東理工大學） 多段換熱式催化反應器1

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1、催化反應工程催化反應工程3 多段換熱式催化反應器多段換熱式催化反應器1多段絕熱式催化反應器的特征多段絕熱式催化反應器的特征2多段間接換熱式反應器各段始末溫度及多段間接換熱式反應器各段始末溫度及 轉化率的優(yōu)化設計轉化率的優(yōu)化設計3多段直接換熱式反應器各段始末溫度及轉多段直接換熱式反應器各段始末溫度及轉化率的化率的 優(yōu)化設計優(yōu)化設計催化反應工程催化反應工程多段間接換熱式 平衡線，平衡線，Tm線不變線不變 冷卻過程中，冷卻過程中，x不變不變 各段絕熱線斜率不變各段絕熱線斜率不變 無返混，無返混，VR最小最小 付線調節(jié)溫度付線調節(jié)溫度催化反應工程催化反應工程多段原料氣冷激式 平衡線，平衡線，Tm線不變

2、線不變 冷卻過程中，冷卻過程中，x變化變化 各段絕熱線斜率不變各段絕熱線斜率不變 有返混，有返混，VR大大 冷激線調節(jié)溫度冷激線調節(jié)溫度催化反應工程催化反應工程多段非原料氣冷激式 逐段逐段Te，Tm線上移線上移 冷卻過程中，冷卻過程中，x不變不變 各段絕熱線斜率上移各段絕熱線斜率上移 一般放在最后兩段之間一般放在最后兩段之間 閥門調節(jié)溫度閥門調節(jié)溫度催化反應工程催化反應工程多段原料氣冷激，略去多段原料氣冷激，略去Cp的差異的差異催化反應工程催化反應工程聯(lián)立式聯(lián)立式(2)、(4)求解，可得求解，可得催化反應工程催化反應工程2 多段間接換熱式反應器各段始末多段間接換熱式反應器各段始末溫度及轉化率的

3、優(yōu)化設計溫度及轉化率的優(yōu)化設計1.解析法求解解析法求解n段，已知段，已知V0,x1進進，xn出出求求VR=最小時的各段最小時的各段x，TX1，進進 ，XN，出出 已知已知 2個個X i+1，進，進=X i，出，出 n-1個方程個方程T i，出，出-T i，進，進=(X i,出出-X i，進，進)n個方程個方程0 0標準接觸時間，標準接觸時間，hVS 0標準狀態(tài)下初始態(tài)體積流量，標準狀態(tài)下初始態(tài)體積流量，m3(stp)/h催化反應工程催化反應工程獨立變量數(shù)獨立變量數(shù)2n-1反應器體積最小的必要條件反應器體積最小的必要條件為獨立變量為獨立變量催化反應工程催化反應工程第一類條件式確定段間間接換熱過程

4、第一類條件式確定段間間接換熱過程第二類條件式確定各段出口轉化率第二類條件式確定各段出口轉化率催化反應工程催化反應工程第二類條件式第二類條件式第一類條件式第一類條件式催化反應工程催化反應工程2.出口溫度受耐熱溫度限制出口溫度受耐熱溫度限制獨立變量數(shù)獨立變量數(shù)n-1，取各段出口轉化率取各段出口轉化率xi，出出為獨立變量為獨立變量催化反應工程催化反應工程3.直接搜索法直接搜索法最優(yōu)化問題：最優(yōu)化問題：1)反應器催化床體積最小反應器催化床體積最小 2)產(chǎn)量最大產(chǎn)量最大 3)能耗最小能耗最小 4)經(jīng)濟效益最大經(jīng)濟效益最大解析法存在的問題：解析法存在的問題：1)VR=min，已推導；但產(chǎn)量已推導；但產(chǎn)量=

5、max?經(jīng)濟效經(jīng)濟效 益益=max?2)有溫度限制時，解析法求解很復雜。有溫度限制時，解析法求解很復雜。3)直接換熱式反應器，如何優(yōu)化？直接換熱式反應器，如何優(yōu)化？4)不能判斷多維極值的不能判斷多維極值的“尖尖”與與“平平”催化反應工程催化反應工程催化反應工程催化反應工程直接搜索法直接搜索法1）分析獨立變量數(shù)，確定獨立變量）分析獨立變量數(shù)，確定獨立變量設計型：設計型：VR=f(x i,出出，T i,進進)=Min操作型：操作型：Prod=f(x i,出出，T i,進進)=Max 必然存在一組必然存在一組(x i,出出，T i,進進)使使VR=Min，或，或Prod=Max催化反應工程催化反應工

6、程3)給定初值給定初值-得得VR(或或Prod)-修正修正-直至直至VR=Min，或，或Prod=Max4)如何修正，最優(yōu)化方法，如如何修正，最優(yōu)化方法，如powell法法2)建立數(shù)學模型建立數(shù)學模型催化反應工程催化反應工程5)若在改變初值的過程中發(fā)現(xiàn)下述現(xiàn)象，若在改變初值的過程中發(fā)現(xiàn)下述現(xiàn)象，改變搜索方向改變搜索方向T i,進進催化劑耐熱溫度催化劑耐熱溫度注意：直接搜索法求得的結果，判別注意：直接搜索法求得的結果，判別催化反應工程催化反應工程3 多段直接換熱式反應器各段始末溫多段直接換熱式反應器各段始末溫 度及轉化率的度及轉化率的 優(yōu)化設計優(yōu)化設計注意：原料氣冷激，注意：原料氣冷激，i i相

7、同相同 非原料氣冷激，非原料氣冷激，i i不相同不相同催化反應工程催化反應工程共有共有5n-1個變量個變量獨立變量數(shù)獨立變量數(shù)2n-1,當?shù)谝欢芜M口溫度給定，則獨立變量數(shù)維當?shù)谝欢芜M口溫度給定，則獨立變量數(shù)維2n-2冷激過程熱量衡算冷激過程熱量衡算 n-1 非原料氣冷激非原料氣冷激冷激過程中物料衡算冷激過程中物料衡算 n-1n-1x i,進進，x n,出出已知已知 2 催化反應工程催化反應工程催化反應工程催化反應工程4 多段球形催化床甲醇合成多段球形催化床甲醇合成 反應器非均相數(shù)學模型及反應器非均相數(shù)學模型及 優(yōu)化設計優(yōu)化設計1物料衡算物料衡算2催化床非均相數(shù)學模型催化床非均相數(shù)學模型3甲醇合

8、成反應動力學甲醇合成反應動力學4氣固相間傳質系數(shù)和給熱系數(shù)氣固相間傳質系數(shù)和給熱系數(shù)5催化劑內擴散效率因子催化劑內擴散效率因子6優(yōu)化設計優(yōu)化設計7計算框圖計算框圖8計算結果計算結果催化反應工程催化反應工程催化反應工程催化反應工程1 物料衡算獨立反應數(shù)獨立反應數(shù)2，關鍵組分數(shù)，關鍵組分數(shù)2，yCO，yCO2催化反應工程催化反應工程催化反應工程催化反應工程2 催化床非均相數(shù)學模型設球形反應器催化床的內半徑為R1，外半徑為R2，假定徑向流動分布均勻，流動中無溝流短路，不存在返混。在催化床中取一半徑為R、厚度為dR的微元殼體，分別對氣相和催化床顆粒進行物料和熱量衡算。物料衡算 氣相固相熱量衡算 氣相固

9、相由于由于式中式中催化反應工程催化反應工程催化反應工程催化反應工程整理物料衡算式及熱量衡算式，得Z為混合為混合氣體的壓氣體的壓縮因子?？s因子。催化反應工程催化反應工程3 甲醇合成反應動力學催化反應工程催化反應工程4 氣固相間傳質系數(shù)和給熱系數(shù)組分i氣固相間傳質系數(shù)kg,i和給熱系數(shù)分別采用固定床中流體與顆粒外表面間的傳質J因子JD和傳熱J因子JH關聯(lián)式計算，即上式中的Rep適用范圍為0.015000。催化反應工程催化反應工程5 催化劑內擴散效率因子CO、CO2催化劑內擴散效率因子采用關鍵組分模型計算。催化反應工程催化反應工程6 優(yōu)化設計對于球形反應器串聯(lián)生產(chǎn)裝置，在第一反應器進口氣體組成、進口

10、溫度、操作壓力一定的情況下，要達到某一產(chǎn)量，有一組優(yōu)化的操作條件，此時催化床的總體積最小。因此，對于E個球形反應器，優(yōu)化設計的目標函數(shù)為式中，R1及R2分別是催化床外半徑及內半徑。催化反應工程催化反應工程對上式的分析當球形反應器催化床內徑一定時，影響球形反應器催化床體積的因素包括催化床外徑、進出口氣體流量，氣體進出口溫度及組成。由于各反應器間是間接換熱過程，第e個反應器出口氣體組成、流量即為第e+1個反應器進口氣體組成、流量。E個反應器串聯(lián)裝置，存在2E-2個獨立變量。當E=3時，由于球形反應器獨有的特點，獨立變量為3個，即催化床外半徑、第二、三反應器進口溫度。獨立變量確定后，用直接搜索法優(yōu)化

11、設計催化床體積。在優(yōu)化設計中，各床層的溫度不得超過催化劑的耐熱溫度，因此，優(yōu)化設計是有約束的最優(yōu)化問題。7 計算框圖yes反應速率反應速率反應熱反應熱恒壓熱容恒壓熱容微分方程組微分方程組輸入輸入給定初值給定初值龍格龍格庫塔法求庫塔法求解方程解方程 求求產(chǎn)量產(chǎn)量=給定值給定值?VR最小最小輸出輸出調整調整R2調整調整Tb2,inTb3,inyesnono內擴散內擴散效率因子效率因子傳質系數(shù)傳質系數(shù)給熱系數(shù)給熱系數(shù)R2外半徑外半徑催化反應工程催化反應工程催化反應工程催化反應工程8 計算結果Vin 1.8105 m3(STP)/h,yin CO 0.1053 CO2 0.0316 H2 0.7640

12、 CH3OH 0.0055 H2O 0.0002 N2 0.0499 CH4 0.0435P 5 Mpa 生產(chǎn)能力為生產(chǎn)能力為 100 kt/year生產(chǎn)條件：生產(chǎn)條件：催化反應工程催化反應工程表表 催化床層中徑向組成和顆粒外表面氣體組成及溫度分布催化床層中徑向組成和顆粒外表面氣體組成及溫度分布反應器反應器R/myi,gtg/yi,sts/COCO2CH3OHCOCO2CH3OH11.3500.10530.03160.0055210.00.10520.03160.0056210.41.2620.10320.03120.0089217.10.10320.03120.0090217.51.1600

13、.10090.03080.0128225.30.10080.03070.0130225.71.0370.09820.03020.0174234.70.09810.03020.0175235.10.8730.0950.0952 20.02960.0225245.00.09510.02950.0226245.40.6000.09200.02890.0278255.90.09190.02890.0278256.1催化反應工程催化反應工程表表 中期操作各反應器進出口溫度和氣體組成中期操作各反應器進出口溫度和氣體組成反應器t/yiCOCO2CH3OH1進口出口215.0256.20.10530.09340.03160.02910.00550.02552進口出口218.0257.20.09340.08150.02910.02730.02550.04463進口出口223.0254.20.08150.07130.02730.02660.04660.0598